受其影响，1623年正月，内喀尔喀拉巴什希布、索诺木、莽果、台吉等也各率所属五百户投奔了辽阳城。
此时，乌珠穆沁部翁衮都喇尔子多尔济车臣济农与其叔之子塞棱额尔德尼台吉也因与林丹汗不和，率部投奔了漠北外喀尔喀。
苏尼特部素塞巴图噜济农、浩齐特部策凌伊尔登、阿巴噶部都思噶尔札萨克图济农各率所部，也投奔了漠北。
当时，内喀尔喀五部虽与努尔哈赤结盟，却阳奉阴违，仍与明朝通款，同时努尔哈赤要求内喀尔喀断绝与察哈尔的关系，亦遭到反对，所以努尔哈赤于1623年四月对内喀尔喀发动惩罚性攻击，杀死了对后金的强硬派扎鲁特部台吉昂安。
内喀尔喀五部盟主卓里克图派人找林丹汗，希望一起报仇，但林丹汗并未响应。
林丹汗不敢正面对抗后金，此举寒了内喀尔喀五部的心，也为以后的分歧埋下了钉子。
林丹汗要统一蒙古，不能不威胁到蒙古诸部封建主的利益，其中奥巴台吉领导的科尔沁部与林丹汗的察哈尔部关系最为紧张，同时与后金的来往日益密切，到1624年时干脆抛弃林丹汗，与努尔哈赤结盟。
科尔沁与后金的结盟与之前内喀尔喀不同，内喀尔喀是后金胁迫下的“要盟”，而且由于内喀尔喀的反抗而没什么效力；而科尔沁则是主动结盟，并明确针对林丹汗，因此科尔沁在林丹汗的统一大业中首当其冲。
林丹汗先在1624年十月派绰尔济喇嘛和奥巴谈判，结果不欢而散。
十一月，林丹汗率军征讨科尔沁，奥巴不敌察哈尔军，急忙派人向盟友后金告急。
努尔哈赤亲率贝勒大臣驰援，抵镇北堡后命莽古尔泰率兵5000赴农安塔，实际上只是虚张声势，并没有死保科尔沁的意思。但林丹汗得到后金出援的消息后，不愿与后金正面交锋，于是匆忙撤退，科尔沁之围遂解。
1626年春，后金在宁远之战失败后怨恨内喀尔喀阴助明朝，乃第二次讨伐内喀尔喀，内喀尔喀被打得落花流水，其领袖卓里克图败走西拉木伦河时遇到林丹汗，林丹汗严厉责备卓里克图对自己不忠以及内喀尔喀在明朝和后金之间朝秦暮楚之事，并趁机合并了他的余部，至此内喀尔喀五部之一的炒花部乌齐叶特不复存在。
1626年八月，努尔哈赤死，皇太极继承后金汗位，当年十月，皇太极以内喀尔喀五部中的扎鲁特部屡次劫杀后金派往科尔沁的使臣为由第三次讨伐内喀尔喀，林丹汗再度趁火打劫，攻击内喀尔喀残部，服从者养之，拒敌者被杀，内喀尔喀五部在后金和林丹汗的夹击下土崩瓦解，只剩下了巴林部和扎鲁特部。
在科尔沁部已投入后金阵营、内喀尔喀五部覆灭的情况下，皇太极开始向林丹汗的察哈尔部渗透。
察哈尔部的八个鄂托克中，奈曼和敖汉夹在林丹汗和皇太极势力之间，他们为缓解两者间的对立关系，甘愿充当调停者角色，于是在1627年初派绰尔济喇嘛去沈阳与皇太极议和。
皇太极不仅暗示两鄂托克归顺后金，还要求直接与林丹汗通使。
林丹汗知道了自己的两个鄂托克通款后金的事实后，不但没有理解他们的想法，反而讨伐奈曼、敖汉，奈曼、敖汉不堪林丹汗的压力，于1627年六月背叛林丹汗，归附后金，并与皇太极订立盟誓。
自此以后，林丹汗在左翼已经众叛亲离。
反观皇太极却是越来越盛，加上当时察哈尔部与明朝贸易的据点广宁已经失陷，林丹汗想通过兼并右翼诸部以将明朝给右翼的丰厚“市赏